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近日，清华大学、北京未来芯片技术高精尖创新中心宁存政教授团队探索二维材料中激子和三子的平衡分布及相互转化，首次在二维材料中实验验证了一种新型光学增益机制的存在。这种光学增益的实现所需要的泵浦功率要比传统半导体材料（如GaAs、InP）低5个数量级，因此在光放大器以及低阈值纳米激光器等领域具有广泛的应用前景。
栅压调控二维材料中的三子光学增益示意图
长久以来，半导体中激子以及与其相关的各种复合体之间的相互转化过程是凝聚态物理的核心问题之一。随着载流子密度从低到高，物理态的演化过程依次经历绝缘的激子态，各种激子复合体的共存，逐渐过渡到导电的电子-空穴等离子体状态。这一过程被称作莫特相变，以发现这一现象的著名英国物理学家，诺贝尔奖得主莫特爵士（Sir Nevill Francis Mott）的名字命名。在半导体材料中，这一从绝缘体到导体的整个过程中，随着粒子数增加，各种激子复合体的演化及其在光学增益中扮演着怎样的角色，始终是尚未解决的难题。在传统的半导体材料中，自由激子并不能提供光学增益，半导体材料需要经历莫特相变后处于电子-空穴等离子体状态，才能提供光学增益。对普通室温下的半导体，相变的莫特密度约为每平方厘米万亿以上，因而需要极高外界泵浦注入，造成了半导体激光的阈值通常很高，严重限制了半导体激光在未来低功耗系统，如超级计算机，数据中心、及未来片上光互连中的应用。探索极低载流子密度下或极低外界泵浦条件下，半导体中激子及各种高阶复合体的分布、演化、相互转化、及与此相关的可能的光学增益之间的关系一直是科研工作者关注的热门课题，它不仅在半导体物理领域具有重要的意义，而且在实现未来低功耗光电子器件中发挥决定性的作用。如果光学增益能够在很低的泵浦条件下实现，未来的光放大器和激光器将有望在更低的电泵浦注入条件下工作，这也使得它成为高能效光电子器件领域研究的焦点。然而，由于普通半导体中激子的结合能太小、寿命太短，无法对这一问题从根本上进行系统性和大参数范围的研究。
近年来，二维材料凭借其独特的光学和电学特性引起了各个领域的广泛关注，由于二维材料仅有很少几层原子的厚度，这使得材料中电子和空穴的结合力比传统的体材料半导体大100倍，如此强的相互作用使得激子和其高阶复合体可以稳定的存在。因而对系统研究莫特相变及相关的光学增益提供了前所未有的契机。这一研究的另一重要意义，在于为解释和调和目前二维材料光学领域不同研究结果的矛盾提供新的思路。2016-2017年间，国际上包括清华该研究组在内的三个研究团队，先后实现了基于二维材料的纳米激光，这些实验所要求的泵浦极低，远在莫特相变之前。而此前唯一的一个二维材料光学增益的实验验证则是发生在莫特相变之后，并且要求载流子密度在每平方厘米几十甚至上百万亿。由于激光运转以增益的存在为前提，而观察到激射的载流子密度却比实验要求的增益密度低4-5个量级，解释二维材料中极低密度下增益的存在及机制，便成为近几年来二维材料光学研究的重要问题之一。与此相关，且更具一般意义的问题是，二维材料中莫特相变之前是否可能有增益存在，有多少种可能，具体机制是什么?在近几年的研究工作中，研究团队通过在栅压调控的二维材料中系统地研究材料中激子、三子和相关复合体的基础物理问题，在极低泵浦功率密度下首次证实了一种新型光学增益机制的存在。a）栅压调节MoTe2（二碲化钼）器件的结构示意图。一层~50 nm的h-BN材料作为绝缘层用来分离金属电极和MoTe2材料，两条石墨用来连接MoTe2材料和另外的金属电极，中间大约6 μm的间隔区域用来进行光学测试，顶部~10 nm的h-BN起到保护层的作用，整个器件置于覆盖着300 nm SiO2的Si衬底上。（b）器件的光学显微镜照片。图中底层h-BN和MoTe2的轮廓分别用蓝色和紫色虚线标记，两条石墨的轮廓用灰色实线标记。（c）（d）分别是双层MoTe2材料的PL（光致荧光）和吸收的映射图。坐标轴分别是光子能量和栅极电压，图中X和T分别代表激子和三子，绿色虚线标记出相应谱线的极值，白色虚线标记出激子最弱、三子最强的电压位置。（e）（f）分别是单层MoTe2材料的PL（光致荧光）和吸收的映射图。坐标轴和标记同上。激子是在半导体材料中由一个电子和一个空穴通过库仑相互作用结合而形成的准粒子，这样的一个激子再结合一个电子或者空穴就形成了三子。通过分析光学增益的特征以及与激子和三子之间的转化关系，研究团队确认了极低密度下光学增益的存在，且增益阈值比传统的半导体材料低5个数量级，并解释了这一光学增益本质上来源于三子。
三子增益的物理物理机制和理论模型
（a）电子和三子的能带（实线）和分布函数（虚线）。粉色区域代表吸收占主导的动量范围，绿色区域代表局部粒子数反转的动量范围。
（b）三子形成过程的原理示意图。过程一，通过光学泵浦（Ep）从基态（Eg）产生激子（EX）；过程二，通过栅压调节在材料中预先掺入电子（Ee）；过程三，激子、三子和电子之间粒子数的重新分布，并实现三子态与电子态之间的粒子数反转。图中EbX和EbT分别代表激子和三子的束缚能。
（c）在不同nt/nD比值下理论计算的吸收和增益谱。nt代表三子浓度，nD代表掺杂电子的浓度。
（d）图2c中的光学增益谱（点状线）的拟合结果（实线）。
虽然在上世纪九十年代在传统半导体中类似的实验已经有相关进展，但是由于激子和三子在传统半导体中很不稳定，这很大程度上限制了其光学增益在实际器件当中的应用。而激子和三子在二维材料中更加稳定，这使得利用这一新型光学增益研制低功耗光电子器件成为可能。
此外，二维材料中这一新型增益机制的证实，在硅基集成方面也具有特别重要的意义，二维材料极大的柔韧性使得其与晶格强烈失配的材料实现异质集成成为可能，而不会像传统III-V族半导体与硅集成时经常遭受机械损坏或热损伤。硅基光源的实现一直是硅基光子学领域研究的热门，二维材料与硅的异质集成进而实现纳米激光器，为这一问题提供了可能的解决方案。
二维材料另一个优势是，不同的二维材料原则上可以通过任意堆叠从而形成各种人工异质结构，这对于最终实现基于二维材料的电注入纳米激光器而言具有重要的意义。
该研究相关成果以“ Excitonic Complexes and Optical Gain in Two-Dimensional Molybdenum Ditelluride Well below the Mott Transition ”为题在线发表在国际光学顶尖期刊《 Light: Science & Applications 》上。论文第一作者是清华大学孙皓副研究员、博士生王震。
文章链接：
https://www.nature.com/articles/s41377-020-0278-z
