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北京理工大学刘立巍副教授、王业亮教授等选择新型二维材料单层体系，通过分子束外延(MBE)技术构筑出高质量的单层1T-NbSe₂纳米岛，利用扫描隧道显微镜、扫描隧道谱(STM/STS)在空间、能量尺度上的超高分辨能力测量和分析其莫特绝缘相、电荷密度波和自旋极化的关联效应。

1. 利用扫描隧道显微镜、扫描隧道谱(STM/STS)在空间、能量尺度上的超高分辨能力研究了莫特态的上哈伯德带(Upper HubbardBand，UHB)和CDW的轨道之间的空间反相分布关系，阐明了单层1T-NbSe₂中UHB态的能量与自旋极化特性。每个亮斑具有自旋极化特性，有望作为低功耗的信息存储点，信息点间距为1.25 nm，自旋信息存储密度高达480 Tb/inch² (每平方英寸480兆兆比特)。

2. 相对于CDW超格子，UHB态存在新的有序超格子（周期为√3 × √3 R30°）。为研究二维面内自旋序，量子自旋液体等新奇量子材料的效应提供了新的平台。

3.在莫特态的带隙中探测到类似CDW超晶格的原子图案，表明CDW超晶格在没有莫特Hubbard带的贡献也存在，为深入理解CDW与莫特绝缘相之间的关联提供了新的实验依据。

图1. MBE制备的单层1T-NbSe₂以及形成的CDW超格子图案

首先，作者发展生长工艺，精细控制MBE生长中Nb源、Se源的束流比、生长速率与基底温度等参数，在碳化硅外延生长的双层石墨烯(BLG/SiC(0001))衬底上生长出大面积高质量1T-NbSe₂单晶薄膜(单个纳米岛的尺寸能够达到140nm以上)。

图2. 单层1T-NbSe₂几何结构与电子结构的空间分布的研究

作者利用STS获得样品表面的局域电子态(Local Densityof States, LDOS)。发现LDOS中有四个重要的电子态，并随CDW图案呈现空间变化。莫特态的下哈伯德带(LHB)与价带(VB)高度杂化，被命名为V1、V2。而UHB态在不仅在空间分布上有周期性，且与CDW的成反相对应，即CDW单胞中心位置处没有UHB信号，而在CDW单胞中心的周边位置，存在明显的UHB信号(图2d)。实验和理论计算结果表明，1T-NbSe₂为莫特绝缘体，UHB的能量在+0.2 eV位置，并且为自旋极化态。

作者进一步研究电子态的空间分布，探测到了不同空间位置的STS点谱以及不同偏压下的STM图像。测量结构表明，在UHB能量下，STM图像在CDW的top位点(图3d，黄点)处于凹陷状态，总体呈现明亮的花瓣状图像，与图2d的线谱结果吻合。此外，图像显示UHB态存在超周期(图3e)，相对CDW超周期形成了√3 × √3R30°超结构，通过快速傅里叶变换FFT分析，清晰地分辨出CDW和√3超周期两种斑点。作者进一步排除了基底几何效应(如摩尔图案)、相对基底的旋转角度等因素的影响。由于UHB具有自旋极化特征，该单层1T-NbSe₂有望作为研究反铁磁或量子自旋液体的理想平台。

图4. 莫特绝缘体带隙中电导态的精细探测，在带隙探测到了有序CDW图案，随偏压变化有对比度的变化

作者进一步探索了Mott带隙中费米能级附近的能态，发现1T-NbSe₂在±50 meV内存在清晰有序的CDW图案，表明该类材料的CDW在没有莫特Hubbard带的贡献而存在。这是首次在二维TMD中，同时探测到莫特带隙中的电导态、随偏压变化的CDW图案以及原子晶格。

参考文献：

Liu, L., Yang, H., Huang, Y. et al. Direct identification of Mott Hubbard band pattern beyond charge density wave superlattice in monolayer 1T-NbSe₂. Nat. Commun. 12, 1978 (2021). 

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-22233-w